La ciudad estuvo ocupada desde la antigüedad, como lo demuestran los restos de una villa galorromana descubiertos en la plaza de la iglesia.
Entre la Edad Media y la Revolución Francesa, Grézillac estuvo unido a la baronía y marquesado de Curton.
El pueblo debe parte de su pasada prosperidad a la explotación de canteras de piedra caliza. Actualmente, es la viticultura la que domina en el pueblo.
La iglesia de Grézillac, dedicada a Notre-Dame, tiene un campanario cuadrado de estilo románico, que data del siglo XII (que una vez estuvo fortificado). Bajo este campanario se encuentra una magnífica cúpula, también de época románica.
A los pies de la iglesia destaca también el altar de la Virgen, formado por columnas estriadas (rematadas por capiteles de estilo corintio).
